全球變暖與水資源短缺危機(jī)下,傳統(tǒng)水處理技術(shù)(如膜過濾、熱蒸餾)因高能耗、基建復(fù)雜難以滿足農(nóng)村/災(zāi)區(qū)需求。太陽能驅(qū)動(dòng)水凝膠技術(shù)因其零碳排、低成本優(yōu)勢(shì)成為研究熱點(diǎn),但現(xiàn)有技術(shù)仍面臨三大瓶頸:①界面蒸發(fā)系統(tǒng)能效不足;②大氣集水技術(shù)依賴環(huán)境濕度;③缺乏凈化過程實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè)功能。如何通過材料創(chuàng)新實(shí)現(xiàn)高效凈化與智能監(jiān)測(cè)一體化,成為該領(lǐng)域重大挑戰(zhàn)。
為此,四川大學(xué)金勇教授團(tuán)隊(duì)通過優(yōu)化網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)和調(diào)控光熱轉(zhuǎn)化模塊,提出太陽能驅(qū)動(dòng)-相變轉(zhuǎn)換-動(dòng)態(tài)監(jiān)測(cè)"三元協(xié)同策略,設(shè)計(jì)出聚苯胺(PANI)交聯(lián)季銨化羧甲基殼聚糖(QCMCS)/聚(N,N-二乙基丙烯酰胺)(PDEAAm)互鎖網(wǎng)絡(luò)水凝膠。該導(dǎo)電水凝膠采用聚苯胺(PANI)交聯(lián)季銨化羧甲基殼聚糖(QCMCS)與聚(N,N-二乙基丙烯酰胺)(PDEAAm)網(wǎng)絡(luò)復(fù)合,通過氫鍵和靜電相互作用形成獨(dú)特的互鎖網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu),展現(xiàn)出顯著的增韌效應(yīng)(80%應(yīng)變下171 kPa)。該水凝膠利用PANI卓越的光熱轉(zhuǎn)換效率與導(dǎo)電性,結(jié)合QCMCS的抗菌特性(對(duì)大腸桿菌/金黃色葡萄球菌有效),通過分子設(shè)計(jì)克服了PANI本征絕緣性等問題。當(dāng)少量PANI摻雜QCMCS與溫敏性PDEAAm復(fù)合時(shí),不僅形成定向?qū)щ娡穼?shí)現(xiàn)金屬離子實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè),其協(xié)同抗菌效應(yīng)、PDEAAm的LCST疏水轉(zhuǎn)變特性、多網(wǎng)絡(luò)豐富官能團(tuán)等優(yōu)勢(shì)更使水凝膠展現(xiàn)出:①機(jī)械性能與循環(huán)穩(wěn)定性提升;②基于溫度/金屬離子響應(yīng)的連續(xù)定向電流傳導(dǎo);③通過吸附與粒徑抑制實(shí)現(xiàn)多污染物凈化。得益于PANI@QCMCS復(fù)合材料的多元特性,PDEAAm/PANI@QCMCS導(dǎo)電凈化器兼具優(yōu)異防污、殺菌(R=100%)和凈化性能(收集率19.17 kg m-2 h-1),可高效去除微塑料、微生物、油污、重金屬和染料(去除率>97%)。更具突破性的是,該水凝膠憑借柔性非金屬PANI@QCMCS電極,能通過電流變化靈敏感知不同濃度/類型的污水,可作為便攜式凈化器-計(jì)算機(jī)接口實(shí)現(xiàn)交互式實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè)。這項(xiàng)研究為太陽能凈水技術(shù)提供了全新思路,有望從根本上改變?nèi)祟惾粘S盟绞健?/span>
圖1 光熱水凝膠的制備及其相變機(jī)制:(a) 不同組分水凝膠的制備;(b)光熱水凝膠的相變機(jī)制;(c)光熱水凝膠網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)的組成。
圖2 太陽能驅(qū)動(dòng)釋水性能:(a) 不同組分水凝膠的紫外-可見-近紅外吸收光譜;(b) 不同組分水凝膠表面溫度隨光照時(shí)間的變化;(c, d) 初始及溶脹態(tài)水凝膠的差示掃描量熱分析;(e) 上圖:PDEAAm/PANI@QCMCS水凝膠吸水飽和狀態(tài)與釋水后形態(tài)對(duì)比;下圖:紅外熱成像顯示的PDEAAm/PANI@QCMCS水凝膠表面溫度分布;(f, g) PDEAAm/PANI@QCMCS水凝膠在43.6°C加熱前后的滲水行為對(duì)比;(h) 不同組分水凝膠的質(zhì)量損失曲線;(i) PDEAAm/PANI@QCMCS水凝膠在不同溫度下的釋水行為;(j) PDEAAm/PANI@QCMCS水凝膠10次循環(huán)使用中的釋水效率。
圖3 PDEAAm/PANI@QCMCS水凝膠的污水凈化性能評(píng)估:(a) 微塑料、油污及酵母菌懸液經(jīng)PDEAAm/PANI@QCMCS水凝膠處理前后的顯微圖像對(duì)比;(b) 不同離子污染水體經(jīng)水凝膠處理前后的濃度變化;(c) 多種重金屬離子溶液經(jīng)三次循環(huán)處理后的濃度變化;(d-g)典型染料溶液(羅丹明6G、亞甲基藍(lán)、曙紅Y、甲基橙)處理前后的濃度變化;(h) PDEAAm/PANI@QCMCS水凝膠的凈化機(jī)理示意圖。
圖4 自然日光驅(qū)動(dòng)的凈水體系:(a) 具有實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè)功能的太陽能驅(qū)動(dòng)凈化體系;(b)PDEAAm/PANI@QCMCS水凝膠在錦江(中國成都)水面漂浮吸水2小時(shí);(c) 紅外熱像儀顯示的水凝膠表面溫度分布;(d)太陽能自組裝凈化系統(tǒng)示意圖;(e) 自然光照下從水凝膠收集的凈化水樣;(f) 不同日照時(shí)間下水凝膠表面溫度變化;(g) 凈化過程中水凝膠的電導(dǎo)率變化曲線;(h-j) 錦江取樣水(中國成都)與水凝膠凈化水樣的光學(xué)圖像對(duì)比;(k) 凈化前后錦江水電導(dǎo)率變化。
此外,金勇教授團(tuán)隊(duì)長期圍繞水凝膠、離子凝膠、聚氨酯等基材開發(fā)各種性能和多種特殊功能材料(J. Mater. Chem. A, 2025; J. Mater. Chem. A, 2023, 11, 26063; J. Mater. Chem. A, 2021, 9, 23916-23928;Adv. Funct. Mater. 2023, 2301921;Chemical Engineering Journal 498 (2024) 155505、Chemical Engineering Journal 456 (2023) 141082、Chemical Engineering Journal 476 (2023) 146840、Chemical Engineering Journal 438 (2022) 135596;Nano Energy 104 (2022) 107962;ACS Appl. Mater. Interfaces 2022, 14, 39120?39131、ACS Appl. Mater. Interfaces 2023, 15, 35469?35482)。
該研究成果以題為“Solar-driven electroconductive multifunctional hydrogel with reversible phase transition for water purifying and on-the-fly monitoring purification”在《Nano Energy》上發(fā)表,第一作者為四川大學(xué)輕工科學(xué)與工程學(xué)院博士生梅江洋,金勇教授為本論文的通訊作者。該項(xiàng)研究也得到了國家自然科學(xué)基金及四川省科技支撐計(jì)劃等項(xiàng)目的資助。
原文鏈接:https://doi.org/10.1016/j.cej.2024.155505
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