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華科大譚必恩/王笑顏團隊 Angew：共聚策略構(gòu)筑D-A-A型共價有機框架用于高效光催化生成過氧化氫
2024-03-05  來源：高分子科技

  過氧化氫是一種高效且環(huán)境友好的氧化劑。利用太陽光、水和氧氣生成過氧化氫，被認為是生產(chǎn)這種化學(xué)品的最有前途的可持續(xù)方式之一。在這方面，共價有機框架（COFs）材料通過動態(tài)共價鍵連接，具有精準控制孔隙大小和靈活修飾骨架的能力，成為了有潛力的晶態(tài)有機光催化劑。因此，研發(fā)能夠高效光催化生產(chǎn)過氧化氫的COFs材料對該領(lǐng)域的進展至關(guān)重要。


  近日，華中科技大學(xué)譚必恩教授/王笑顏團隊采用了一種三元共聚策略，成功構(gòu)建了一種具有供體-受體-受體（D-A-A）電子結(jié)構(gòu)的共價有機框架光催化劑，以實現(xiàn)高效光催化生成過氧化氫的目標。D-A-A型結(jié)構(gòu)由于其擴展的π-π共軛作用，有利于提高電荷遷移率。此外，砜單元的引入不僅作為活性位點促進了材料與水的表面反應(yīng)，還增強了COFs的層間作用力。制備得到的FS-OHOMe-COF表現(xiàn)出較低的激子結(jié)合能、較長的激發(fā)態(tài)壽命和較高的光穩(wěn)定性。在光照條件下，該催化劑能高效且穩(wěn)定地生成過氧化氫，可見光下過氧化氫生成速率可達1.0 mM h-1，72小時光照后過氧化氫濃度可達19 mM。更為重要的是，該體系能夠持續(xù)穩(wěn)定運行至少192小時。該研究為光催化制備過氧化氫領(lǐng)域的進一步發(fā)展提供了有益的參考和啟示。

圖 1 COFs的合成以及粉末X射線衍射的實驗和模擬圖。

圖2 COFs光催化產(chǎn)過氧化氫性能評估。


  這項研究成果發(fā)表在《Angewandte Chemie International Edition》期刊，題為“Mixed-Linker Strategy for the Construction of Sulfone-Containing D-A-A Covalent Organic Frameworks for Efficient Photocatalytic Hydrogen Peroxide Production”。本文的第一作者是華中科技大學(xué)博士研究生舒暢，通訊作者為華中科技大學(xué)化學(xué)與化工學(xué)院王笑顏副研究員。該工作受到利物浦大學(xué)Andrew Cooper院士和劉倫杰博士在材料表征等方面的幫助。該研究工作得到了國家自然科學(xué)基金、湖北省自然科學(xué)基金等項目的支持。


  原文鏈接：https://doi.org/10.1002/anie.202403926

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